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硫铁矿自养反硝化性能及工程条件优化研究

  • 发布日期:2018-09-09
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本文是一篇硕士工程论文,工程硕士论文主要是对作者撰写的工程论文推荐发表,论文专业范围包含土木,电力,电气,通信工程,软件工程,林业工程,电子信息工程,化工工程, 控制工程,工业工程, 系统工程, 水利工程,工程师职称,公路工程, 建筑工程,土木工程,等专业。推荐的刊物包含EI检索会议论文集、CSSCI来源期刊、北大核心、国家级、省级刊物。均为正规合法正刊。(以上内容来自百度百科)今天为大家推荐一篇硕士工程论文,供大家参考。
 
第 1 章 绪论
 
1.1 硝酸盐污染概况
随着世界城市化和工业化发展以及人类活动的加剧,水环境问题已成为日益严峻的全球性问题(Shrestha et al., 2002)。其中硝酸盐作为一种最为常见的无机污染物,严重影响了地下水环境(Sun and Nemati, 2012)。同时,氮(N)、磷(P)合成物质在农林牧副渔业内的大面积使用,使地表水的原始状态遭到破坏,湖泊、河流以及沿海水域等水体中富营养化越来越严重(Mekonnen and Hoekstra, 2015)。水体硝酸盐污染问题已经成为了全球性问题(Rivett et al., 2008)。Mekonnen 和Hoekstra(2015)对 2002~2010 年全球河流流域水体数据进行了氮污染评价,全球河流流域受人为因素污染的氮负荷中,美国、俄罗斯和印度共同贡献 18%,然而将近一半(45%)的污染水域来自中国。在日本长崎,检测出约 38%的地下水井所含硝酸盐超过了饮用水标准(Nakagawa et al., 2017);地下水硝酸盐污染在东乌克兰已成为普遍存在的环境威胁,尤其是在哈尔科夫地区(Vystavna et al., 2017);在伊朗马什哈德地区,硝酸盐氮浓度均值达 9.26 mg/L,而最高值达 27.44 mg/L(Asadi et al., 2017)。在我国,地下水硝酸盐污染问题已持续多年。孟志龙等(2017)在 2013~2016 年对汾河下游干流河道进行水样采集测试,共采集地表水样品 132 组,地下水样品 84组,测量结果显示地表水硝酸盐氮含量在 10.35~16.29 mg/L,对比我国《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)标准(硝酸盐氮 ≤ 10 mg/L),未达标率高达 90.1%;地下水硝酸盐氮含量为 4.21~11.84 mg/L,未达标率也达 43%,整体硝酸盐污染严重。郭占景等(2013)在河北省某县针对地下水硝酸盐分别于 2012 年 5 月与 7 月进行系统的监测调查,共布置 100 个监测点 354 份水样,地下水硝酸盐氮含量最高值达到 94.30mg/L,而不同乡镇中饮用水硝酸盐含量范围为 12.99~26.13 mg/L,硝酸盐含量较高污染较重。高新昊等(2011)对山东省 16 个地市农村地区的地下水进行取样监测,降水季前硝酸盐氮含量均值为 14.12 mg/L,但最大值达到 117.98 mg/L,远远高于世界卫生组织(WHO)的饮用水标准,降雨后能稀释硝酸盐氮均值含量至饮用水标准浓度以下;受氮肥投入量与施肥习惯等影响,4 种作物种植区中露地蔬菜区地下水硝酸盐氮含量均值最高,达 25.38 mg/L,整体污染较重。余淼和李瑜(2014)对天津市 10 个涉农区县地下水硝酸盐进行取样调查及含量监测,其中硝酸盐氮最高值高达 118.20 mg/L,其中,西青区与蓟县的地下水硝酸盐污染最重,硝酸盐氮含量均值分别达到 18.25mg/L 和 14.80 mg/L;同时,不同埋藏深度的地下水硝酸盐含量明显不同,埋深 30 m以内的硝酸盐氮平均浓度高达 47.66 mg/L,这表明浅层地下水硝酸盐人类活动影响巨大,污染严重。
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1.2 硝酸盐污染的危害
地表水体中过高的硝酸盐含量会造成水体富营养化,藻类在地表水体表面大量繁殖会产生毒素,并且会减少水体中的溶解氧含量,因此会危害水体中的生物多样性(Pelley, 1998)。当农作物被硝酸盐污染时,会降低土豆在移动过程中对外界损伤的抵抗力;减少水果和蔬菜的香味和冬季耐藏力,会严重影响其农产品的质量以及营养价值(张懿文等,2015)。此外,标准水平以下的硝酸盐似乎无毒,但是当上部胃肠道微生物将硝酸盐还原成亚硝酸盐时,毒性将会大大增加,亚硝酸盐的亚硝化作用会形成强效致癌物-亚硝基化合物(Gulis et al., 2002)。如内部硝酸盐含量超标的蔬菜在长途运输过程中,硝酸盐会还原成亚硝酸盐,被人体食用后可能会引起食物中毒(王豫,2010)。在许多动物模型中都证明了亚硝基会诱发包括胃部,结肠,膀胱,淋巴,造血系统等多种器官患癌症(Bogovski and Bogovski, 1981 )。亚硝酸盐在人体中会将红蛋白中的 Fe2+转化为 Fe3+,导致红血球变性,诱发成人患高铁血红蛋白症,严重时会导致死亡;新生婴儿缺乏高铁血红蛋白酶,比成人更易患有高铁血红蛋白症,严重时可致婴幼儿死亡,这种症状会导致婴儿皮肤呈现蓝灰色,所以俗称为“蓝婴病”(都韶婷等,2007)。同时,亚硝酸盐会造成人体内抗甲状腺素升高,在饮用水中硝酸盐或亚硝酸盐含量过高的地区,即便本地区含碘量较高,也会导致地区内患甲状腺功能亢进的人增多(延利军,2013)。此外,当牲畜饲料中的硝酸盐含量超过 l%或水中的硝酸盐超过 1500mg/L 时,食用后会造成牲畜急性中毒(张懿文等,2015)。世界各国均对饮用水中硝酸盐含量进行严格限定,WHO 规定地下水硝酸盐氮质量浓度不得超过 10 mg/L,欧盟(EU)规定的地下水硝酸盐氮质量浓度引用标准为≤ 11.3mg/L,美国环保署(USEPA)规定饮用水中硝酸盐氮质量浓度的饮用标准为≤ 10 mg/L(US EPA, 2009)。我国生活饮用水卫生标准(GB 5749-2006)已将硝酸盐氮最高允许浓度降至 10 mg/L。
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第 2 章 不同电子供体自养反硝化系统对比研究
 
2.1 引言
单质硫自养反硝化技术能够有效降解地下水中的硝酸盐,并已得到广泛应用。虽然在工程运用中使用硫磺作为电子供体的反硝化速度快,但是硫磺质软,长期运行会逐渐溶解堆积对反应器造成堵塞,需要定期更换,因此大规模使用硫磺会带来更高的成本,同时,单质硫自养反硝化工艺存在硫酸盐积累明显以及系统 pH 下降等问题。而含硫矿物质地较坚硬,在地壳中广泛存在并且价格低廉,硫铁矿与硫化亚铁在之前的研究都已被证实能够进行硝酸盐污染地下水的自养反硝化作用。因此,缺少对 3 种电子供体进行脱氮性能的对比研究,特别是缺少对不同电子供体的优势微生物菌属的对比研究。本研究以模拟硝酸盐污染地下水为研究对象,分别采用硫铁矿、硫磺与硫化亚铁为电子供体,构建实验室自养反硝化批试验,通过监测反应体系内硝酸盐还原情况、硫酸盐积累量和 pH 变化情况,分析硫铁矿反硝化系统的除氮性能,分析微生物群落分布,解析不同电子供体反硝化系统中的优势菌种变化,分析反硝化机理,明确硫铁矿作为自养反硝化电子供体存在的优势。
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2.2 材料与方法
硫铁矿购买自山西省,呈浅黄色颗粒状,有金属光泽;硫化亚铁(化学纯)购自国药集团化学试剂有限公司(中国),含量(FeS)≥ 70.0%,呈黑色块状,首先用石锤将硫化亚铁砸成较小的块状,以便于后续粉碎。硫铁矿和硫化亚铁分别在粉碎机(YB-2500A,永康市速锋工贸有限公司,中国)中进行粉碎,并利用 30~160 目的筛网进行过筛,以获得 0.550~0.096 mm 的粒径;实验采用的硫磺购买自天津光复精细化工研究所,呈黄色圆片状,使用研磨钵进行研磨后,再经过 30~160 目的筛网过筛,使粒径与硫铁矿和硫化亚铁颗粒相同。每次称量 50.00 g 的硫铁矿颗粒作为电子供体,计算出其中 S 的摩尔质量为 26.67g,为了确保三种电子供体能够提供的 S 理论含量相同,其余两种电子供体的添加量为:硫磺颗粒 26.70 g,硫化亚铁颗粒 73.33 g。
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第 3 章 硫铁矿自养反硝化系统影响因素研究.........30
3.1 引言.....30
3.2 材料与方法.............30
3.3 结果与讨论.............32
3.4 本章小结.......47
第 4 章 上流式连续进水硫铁矿反硝化实验研究.....48
4.1 引言.....48
4.2 材料与方法.............48
4.3 结果与讨论.............50
4.4 本章小结.......55
第 5 章 结论与建议.............57
5.1 结论.....57
5.2 研究创新点.............58
5.3 建议.....58
 
第 4 章 上流式连续进水硫铁矿反硝化实验研究
 
4.1 引言
在以上章节中,采用批实验,通过对比三种不同电子供体的自养反硝化实验,比较不同电子供体系统的脱氮效果和硫酸盐积累现象,说明了硫铁矿作为电子供体在反硝化过程中的优势,同时分析了硫铁矿反应系统中微生物的群落结构,简要分析了硫铁矿反硝化作用的机理。此外,通过优化硫铁矿的反硝化批实验条件,筛选出了反应系统中的最适硫铁矿投加量。在本章中,利用硫铁矿分别与不同辅助填料构建硫铁矿上流式连续反应器,通过选择不同的填料、改变水力停留时间等,优化反应器运行条件,探讨硫铁矿反硝化柱脱氮性能。硫铁矿与 3.2.2.3 实验中使用的硫铁矿为同批次同公司购置,硫铁矿在粉碎机中粉碎,为了避免硫铁矿粒径过小会在进水时对实验装置造成堵塞,因此利用 30~60 目的筛网对硫铁矿进行过筛,以获得较大颗粒硫铁矿。根据上一章水洗硫铁矿系统的实验结果,在本章使用不经过水洗的硫铁矿颗粒。
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结论
 
本研究通过对比分析不同电子供体的反硝化性能及细菌群落结构的差异,探究硫铁矿为电子供体反硝化处理硝酸盐的优势,并优化硫铁矿填充柱运行条件。本研究利用硫铁矿为电子供体,以硫磺和硫化亚铁作为对照,采用模拟硝酸盐污染地下水,进行硫自养反硝化批试验,探究硫铁矿为电子供体反硝化处理硝酸盐的特征。然后,针对硫铁矿的水洗预处理、投加量、陶粒添加等实验条件进行优化研究,进而构建以硫铁矿为电子供体的上流式反应器,研究其反硝化效果,并优化水力停留时间(HRT)等运行条件。具体结论如下:
(1)不同电子供体的硝酸盐降解速率常数分别为 18.85(硫磺)、10.20(硫铁矿)和 4.95 mg·L-1·d-1(硫化亚铁),硫铁矿的硝酸盐降解速率低于硫磺,而相比于硫化亚铁,其具有更高的硝酸盐去除能力,硝酸盐氮去除率可达 99%以上。另外硫铁矿相比于硫磺具有低的硫酸盐产量,以硫磺为电子供体的反硝化系统产生 531.24 mg/L 的硫酸盐,而以硫铁矿和硫化亚铁为电子供体的系统硫酸盐积累量分别为 420.56 和271.80 mg/L 左右。同时,实验过程中硫铁矿系统具有更稳定的 pH,而硫磺反硝化系统中 pH 显著下降,硫化亚铁反硝化系统中 pH 则一直维持在较高水平,这均不利于反硝化反应的连续运行。因此,硫铁矿用作硫自养反硝化电子供体具有明显优势。
(2)通过微生物群落分析,发现不同反硝化系统中的优势菌属具有明显区别,以硫磺为电子供体的反硝化系统中主要优势菌属是 T. denitrificans,硫铁矿系统中优势菌属为 T. denitrificans 和 S. denitrificans,而硫化亚铁系统中的主要优势菌种则是Brevundimonas 和 Pseudoxanthomonas,其中 Pseudoxanthomonas 会将亚硝酸盐还原为N2O,同时硫磺和硫化亚铁系统中存在 Stenotrophomonas,这一菌属能够还原亚硝酸盐至 N2O,且 N2O 是最终产物,而这两种产 N2O 的菌种在硫铁矿系统中仅存在极少量,因此根据微生物群落推断,相比于硫磺硫化亚铁系统,硫铁矿反硝化系统中会产生更少的温室气体 N2O,具有明显的环境效应。
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