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柴东石炭系页岩微观孔隙结构对温室气体吸附的工程影响

  • 发布日期:2018-08-31
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本文是一篇硕士工程硕士论文,全日制工程硕士是作为弥补学术型硕士的不足,取代学术型硕士而产生,有“双证”(毕业证、学位证)待遇,培养方面要求学校有实践培养基地,比原来的学术型硕士培养要“贵”,比GCT工程硕士要求有更多的培养时间且毕业时多了一个重要的研究生学历证书,所以比GCT工程硕士层次要高。(以上内容来自百度百科)今天为大家推荐一篇硕士工程硕士论文,供大家参考。
 
第一章 绪论
 
1.1 课题研究背景及依据
页岩是含黏土矿物较多的岩石的一种。页岩的主要成分包含沥青质和有机质,含碳量较高,颜色多为深色、灰色及黑色。岩石构成成分一般为:粘土矿物,含量约在30%-50%之间;粉砂质和石英颗粒,含量约在 15%-25%之间;有机质等,含量约在4%-30%之间。作为一种硬度较低的致密岩石,其孔隙结构和矿物成分等特征对地下流体的赋存方式、赋存量和流动能力具有重要的影响。因为黏土矿物为主,所以页岩也具有低渗透性、吸附性、吸水膨胀性等粘土岩的一般特性(姜在兴,2003)。低渗透性是由于页岩的颗粒较小,颗粒与颗粒之间只能形成直径<0.2μm 的微小毛细管孔隙。而流体与介质分子之间的引力较大,常温常压下流体在这种孔隙中难以流动(李治平,2012)。在地下水分布地区,页岩常以隔水层出现。吸附性是指页岩中的黏土矿物可以从四周的介质中吸附各种分子、离子、放射性元素和有机色素等。通过分子间的作用力而产生的吸附称为物理吸附,与黏土的分散性有关;黏土颗粒与介质通过离子交换而产生的吸附是物理吸附,这种吸附与黏土矿物的晶体结构有关;而由不同矿物对有机色素的吸收能力不同,所以也可借助有机色素染色来鉴定黏土矿物。黏土矿物具有极强的吸水能力,页岩在吸水后由于水化作用其体积会变大,主要是黏土吸附的交换性阳离子的水化和黏土矿物晶体层面的水化(孙仁远,2015)并且页岩的矿物成分多为石英、长石、黄铁矿、碳酸盐岩类矿物等脆性矿物,在外力的作用下短时间易发生破裂,很少会通过塑性变形面发生破裂,具有一定的脆性,脆性程度由脆性矿物所占的比例和岩石力学性质等决定。页岩的抗风化能力较弱,硬度较低,一般为 1.5~3。页岩可作为储层和盖层,使甲烷及二氧化碳等气体赋存其中。这些气体的赋存方式主要分为三种,第一种是以吸附的形式赋存于岩石颗粒及有机质之间的孔隙和它们的表面,第二种是以游离气体的形式赋存于孔隙空间中,第三种是以溶解的方式存在于地下水和液态烃中。前人的许多研究都说明了气体在页岩中的吸附机理,多数为物理吸附。而影响其吸附量的因素例如温度,压力,孔隙结构,TOC,成熟度,但对气体吸附的问题仍存在空缺,特别是对于微观孔隙结构对混合气的吸附机理和影响因素方面的研究。
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1.2 国内外研究现状
气体在页岩中的赋存方式有很多种,但主要是以压缩态、吸附态和溶解态的方式赋存。而页岩中,分别以这三种方式赋存的气体的量各是多少,不仅取决于气体的性质和外界温度压力条件等,更取决于页岩的性质,包括页岩的孔隙结构、有机质含量、成熟度等。页岩吸附气体的多少和能力与压力、温度、其表面积、亲和力等有关。当孔隙体积一定时,孔径(或粒度)越小,则其表面积就越大。也就是说,孔径越小,那么压缩气体和被吸附的气体的比值就越小。Beliveau 等人则认为,如果忽略其他因素的影响,孔径小于 0.01 μm 的孔隙所吸附的气体的量超过了压缩气体量(Beliveau,1993)。Chalmers 和 Bustin 发现页岩对气体的吸附能力受温度、压力、有机质含量、成熟度和干酪类型等因素的影响,而被吸附的气体大多存在于微孔中。他们在研究白垩系的页岩样品时发现,这些样品对甲烷气体的最大吸附量随着页岩的微孔隙的孔隙体积的增加而变大。页岩作为多孔介质,它的孔隙类型分布很广,包括宏孔、中孔和微孔,大部分页岩中,微孔是最重要的孔隙组成,相比其他孔隙而言,它的内部比表面积贡献值更大,对甲烷等气体的吸附能力更强,而微孔的孔隙体积也与页岩的总有机碳量之间呈正相关关系(Chalmers and Bustin,2007)。页岩中的黏土矿物,例如伊利石、高岭石和蒙脱石等,它们的孔隙有效半径范围多分布在 1~2 nm 之间。其中,高岭石和伊利石的微孔孔径分布情况取决于黏土晶体的大小,而蒙脱石的微孔孔径分布情况则取决于可交换阳离子的饱和度和晶体尺寸(Aylmore and Quirk,1967;Aringhieri,2004)。同时,由于水会与吸附气竞争孔隙空间。所以在气体吸附过程中,粘土、干酪根的表面积不仅取决于孔隙度,还与含水量密切相关。就目前对页岩及其结构和成分特征的研究来看,Bustin等人发现:在富含粘土的页岩,它的孔隙度和渗透率,比富含有机物的硅质页岩以及富含碳酸盐的页岩更大;而富含碎屑石英的泥质页岩比富含有机物的石英泥页岩的孔隙度和渗透率更高(Bustin R M,2008)。很多研究证明了甲烷吸附量与 TOC 呈现正相关关系,所以页岩中存在的有机成分对甲烷吸附能力有很大的影响(Ross D J K,2007)。
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第二章 研究区地质概况
 
2.1 自然地理概况
柴达木盆地是位于青藏高原北部的大型新生代盆地(图 2-1),四周被群山环绕:南部昆仑山,东部是祁连山,西部是阿尔金山所。柴达木盆地具有着独特的盆山构造格局,其北边界为宗务隆山断裂,西北边界是阿尔金断裂,南边界为东昆仑断裂,这些也构成了特殊的构造动力学背景。盆地东西较长,约为 850 公里,南北较短,约 150-300公里,总面积可达 12.1×104平方公里;本文所研究的页岩属于沉积岩的一种,在柴达木盆地中,沉积岩的面积约为 9.6×104平方公里。柴达木盆地经历了多而杂的构造变化过程,共形成了三套沉积地层:南华系—古生界沉积地层、中生界沉积地层以及新生界沉积地层。其中,中生界和新生界的沉积岩厚度较大,最大连续厚度约为 17200 米。研究区所处的行政区归属青海省,具体坐标为: 90°E-98°E,36°N-39°N。柴达木盆地地区自然条件较为恶劣,以为内部多为荒原,水资源严重短缺,十分干旱,并且盆地四周都是海拔高度约三五千米左右的寒冷山区(马寅生,2014)。研究区位于柴达木盆地地区内的敦格公路东部。研究区具体地理范围约为:95o45′E-98o10′E,36o00′N-37o40′N 间。研究区的地质构造边界:西部边界是锡铁山和大柴旦,东部边界是牦牛山和沙利克山,北部边界是宗务隆山,南部边界是昆仑山。研究区内包含了三个一级构造单元(图 2-2):区内偏东部的德令哈断陷,南部的霍布逊凹陷,以及锡铁山-牦牛山隆起。研究区南北较短,宽度约为 70公里;东西较长,长度约为 300 公里。总勘测面积约 3×104平方公里。区内交通便利,建有数条公路,方便通车。研究区的平均海拔高度约为 2750 到 3800 米。区内多为戈壁和沙漠,是十分具有经典特征的高原干旱型气候,较为阴冷干旱,空气稀薄,年降水量低,温差大,风沙大,自然环境恶劣(李英杰,2017)。
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2.2 石炭系地层特征
本研究所用到的实验样品取自于柴达木东部地区,取样钻孔为柴页 2 号井,取样深度分别是 938.5m 和 1035.4m,编号为 CY1和 CY1,两个样品均属于石炭系地层(图 2-3)。石炭系地层在柴达木盆地及其附近均有面积较大的露头。石炭系泥页岩在柴大木盆地的北缘、柴达木东部地区以及一里坪拗陷和三湖拗陷中的厚度最大,一般在 400-800m之间,平均厚度约为 600m,而在柴达木的西部和西南地区仅零星分布。在柴达木盆地的东部地区,石炭系地层发育完好,层序整齐完备。研究区出露的石炭系地层,在气候变化、生物演替、自然区域和自然地带的变化与位移以及相关构造运动的作用下,在大柴旦北山地区、宗务隆山山前地区、阿木尼克山山前地区以及欧龙布鲁克山山前地区呈带状出露;在扎布萨尕秀山地区出露情况较好,以及在牦牛山地区也有相对较大面积的露头;在研究区东部的都兰地区以及格尔木地区等露头面积较少,分布零散。石炭系地层出露较完整的剖面主要有:穿山沟剖面、城墙沟剖面和石灰沟剖面,它们可组合为一个完整的石炭系剖面,地层发育齐全,层序清晰。
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第三章 页岩性质分析实验......13
3.1地球化学分析.... 13
3.2页岩孔隙特征分析...... 18
3.2.1页岩微观孔隙形态分析....... 18
3.2.2微孔结构特征............. 23
3.2.2.1压汞法............ 24
3.2.2.2 氮气吸附法....26
3.2.2.3 二氧化碳吸附法......27
第四章 温室气体吸附实验......29
4.1实验样品处理.... 29
4.2实验方法............ 30
4.3吸附量计算........ 33
第五章 实验结果及影响因素分析....41
5.1纯甲烷气体吸附实验结果及分析............ 41
5.2混合气体吸附实验结果及分析...... 42
5.3矿物成分与孔隙结构的关系.......... 48
5.4 TOC 含量与页岩吸附量之间的关系....... 49
5.5微孔比表面与甲烷吸附能力之间的关系.......... 50
 
第五章 实验结果及影响因素分析
 
5.1 纯甲烷气体吸附实验结果及分析
对岩样 CY1 和 CY2 进行了在 30℃、40℃和 50℃不同压力条件下的纯甲烷气体吸附量测试,结果见表 5-1~表 5-6 中。其中气体在岩样中的吸附等温曲线绘于图 5-1(a)、(b)中,三条曲线由上至下温度递减,分别为 30℃、40℃和 50℃的等温吸附曲线。从图中可以看出随着温度的升高,页岩样品的吸附量降低。因为温度越高,甲烷分子的能量越高,具有的能量增大,分子热运动加剧,更容易在吸附剂表明脱离(温斌,1998)。并且甲烷在页岩表面的吸附主要为物理吸附,这是一个放热的过程,而随着温度升高时,反应就会倾向于逆向过程,所以气体吸附量减小(崔永君,2003)。综上所述,实验结果出现了随温度升高,甲烷气体在页岩表面吸附量降低的现象。温度越高,页岩对甲烷吸附量出现极值点的压力也相应升高,因此,当温度较低、压力较高时,页岩对甲烷的吸附量越大。(周理,2000;李晓媛,2014)。在样品 CY1 中(图 5-1(a)),在 30℃的温度下,等温吸附曲线在达到最高值后吸附量出现了降低现象。通过查阅大量文献,发现这种现象并不是个例,这是超临界气体吸附具有的特征。超临界吸附是指当在温度高于气体临界温度时,吸附量不再随压力单调递增,当吸附量较小(低平衡压力或者高平衡温度)时,为Ⅰ型等温线;而当吸附量增加到一定数值后,等温线出现极值点,此后,随气体压力的增大吸附量逐步减小。如果压力足够大,则其他温度和样品的等温吸附曲线也会出现同样的现象。对比纯甲烷气体在两个样品中的吸附量,我们不难看出甲烷气体在样品 CY1 中的吸附量要小于在样品 CY2 中的吸附量。
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结论
 
本研究对柴达木盆地东部地区石炭系页岩进行了相关的地球化学分析、孔隙结构分析和温室气体吸附试验研究。在此基础上分析了温室气体:纯甲烷气体以及其与二氧化碳的混合气体在页岩样品中的吸附特征及异同,探讨了页岩的成分和孔隙结构之间的关系以及它们对吸附的影响,通过研究得到了以下的结论:
(1)柴达木东区石炭系页岩样品在等温吸附实验中,无论是单纯的甲烷气体还是其与二氧化碳不同比例的混合气体,吸附量都随压力的升高而升高,且升高率在增压初期较大,一般在 4Mpa 左右,随压力增加,吸附增量逐渐变小。并且吸附量都随温度的升高而减小。对比两个样品的吸附结果,孔隙度越大的有机质含量越多,吸附量也越大。个别实验结果中出现了吸附量下降的情况,属于超临界吸附现象。
(2)混合气体的等温吸附实验中,混合气中二氧化碳含量越大,则总吸附量越大。实验用的三组不同比例混合气体,它们的吸附等温曲线与甲烷等温吸附曲线趋势相似,说明这三组不同比例混合气体与甲烷气体在样品中的吸附机理相同。分析混合气中被吸附的气体中二氧化碳所占的比例,得出初始气体二氧化碳含量较低(<20%)的情况下混合气中两个组分几乎为等比例吸附,甚至甲烷的比例更大,是因为二氧化碳分压较低造成的。根据混合气吸附实验结果,验证柴东页岩样品对二氧化碳的吸附能力大于甲烷。
(3)柴达木盆地东部石炭系页岩孔隙结构特征和 TOC 对页岩吸附性能有较大的影响。页岩的 TOC 含量及组分是影响页岩吸附能力的影响因素之一。页岩的微孔比表面积与最大吸附量之间具有正相关性,可评价页岩吸附能力。
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参考文献(略)

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